当时，上海国际无线电管理处是国民党政府建设委员会下设的一个对外营业机构，主要是替一些来往上海的外国人收发国际来往电报。它虽不是国民党的重要党政机关，但却是一个可以隐蔽中共党员骨干、掌握无线电收发技术和收集情报的重要地方。毫无疑问，钱壮飞就是党中央心目中可长期潜伏的最佳特工人选。不久，李克农也来到上海国际无线电管理处工作，成为钱壮飞的亲密可靠的战友。

这年冬天，在国民党政府建设委员会担任秘书长也是“中央俱乐部”（简称C.C）重要领导人之一的陈立夫为了扩大自己的势力，准备在一些重要机构培植自己的党羽。作为建设委员会的下属单位，上海国际无线电管理处自然是他的第一个阵地。他把原管理处处长弄走，又把自己的同乡兼表亲徐恩曾安插进入，使管理处成为供他掌握和支配的地方。

徐恩曾是浙江吴兴人，早年留学美国，表面上看来斯斯文文，实际上却心狠手辣、贪恋美色。他走马上任后，很快注意到了自己的同乡钱壮飞。他发现钱壮飞聪明能干、善于交际，便把管理处的事物全权交予钱壮飞处理，自己则三天两头到外面花天酒地。为了进一步取得徐恩曾的信任，钱壮飞为他妥善安置了一个情妇的住所。从此，徐恩曾视钱壮飞为他的“左膀右臂”。

1929年，浙江省建设厅举办规模盛大的西湖博览会。钱壮飞协助徐恩曾进行博览会的设计和会务工作。在博览会的准备工作中，钱壮飞发挥了自己设计和组织的才能，不仅使博览会圆满召开，还替徐恩曾赢得了陈立夫的称赞。自此，钱壮飞更加受徐恩曾的信赖和赏识，他的地下工作开展得也顺利了许多。

1929年年底，徐恩曾调到国民党中央组织部的党务调查科担任科长一职。他第一时间将这个好消息告诉自己的“心腹”钱壮飞，并悄悄告诉他一个令人震惊的消息：陈立夫准备在党务调查科的基础上建立一个庞大的反共的特务系统，配合蒋介石对共产党中央革命根据地的围剿及利用中共的动摇分子打入中共内部。徐恩曾让钱壮飞做自己的主要助手，协助陈立夫建立这个特务系统。钱壮飞迅速将这个消息传达给中央后，周恩来亲自批复说：“你们把它拿过来！”不久，中共中央特科决定，由钱壮飞、李克农、胡底三人组成一个直属党中央负责人单线领导的特别党小组，打入国民党的最高特务组织。

钱壮飞作为徐恩曾的机要秘书，主要负责补充人员、请示经费、在各地建立基层机构，并在南京建立秘密指挥机关和秘密电台。他利用职务之便，在扩充人员时，安插了一些可靠的共产党员进去，便于及时与留在上海的李克农联系。

徐恩曾的秘密指挥机关成立后，但凡国民党中央党部送给他看的机密文件、电报，以及汉口、九江、安庆等地的特务给他的情报，都要送到南京中央路上的“大本营”来。徐恩曾虽然野心勃勃，但始终改不了留恋烟花之地的毛病。每天，他只拎着公文包到办公室打个照面，处理一下必须由他决定和处理的一些重要事情，然后就跑到外面鬼混去了，剩下的事情全都交给了钱壮飞一个人。因此，凡是呈报给徐恩曾过目的机要文件，全都先交到钱壮飞这里来。遇到重要情报，他总是不动神色地传递出去，交给中共中央处理。这一切，他都处理得滴水不漏，丝毫没被徐恩曾发觉。